Los científicos utilizan espectroscopia de altos armónicos para desbloquear la estructura electrónica de superconductores de alta presión

La alta presión ha creado muchos estados novedosos para la materia condensada, revelando nuevos fenómenos físicos y químicos. Entre ellos, el descubrimiento de la superconductividad a temperatura cercana a la ambiente (Tc＞ 200 K) en hidruros de alta presión como H3S y LaH10 ha atraído la atención de los científicos.
La temperatura de transición superconductora de los superconductores de alta presión ha ido aumentando, pero el mecanismo de la superconductividad sigue siendo una cuestión abierta debido a la falta de sondas eficaces y a la estructura electrónica desconocida y al comportamiento dinámico ultrarrápido en estados cuánticos de alta presión.
La generación de armónicos superiores (HHG) es el proceso de convertir un láser incidente en una fuerte radiación coherente a varias veces la frecuencia del láser. Como representante típico de la óptica no lineal, el HHG en sólidos se origina a partir de la conducción no lineal de electrones intra e interbanda mediante la interacción láser-materia de campo fuerte. Como resultado, los espectros de HHG contienen naturalmente una huella digital de las propiedades atómicas y electrónicas del material. Utilizando este proceso dinámico no lineal y no perturbativo, los científicos pueden observar la naturaleza interna de los materiales.
Recientemente, el equipo de Sheng Meng, investigador del Instituto de Física de la Academia de Ciencias de China/Centro Nacional de Investigación de Física de la Materia Condensada en Beijing, exploró la dinámica ultrarrápida de HHG en el superconductor de alta presión H3S con la ayuda de la primera- principios de la teoría de la densidad funcional que contiene el tiempo y el uso de un método y software de dinámica molecular de la densidad funcional que contiene el tiempo no adiabático desarrollado en el grupo. Se ha descubierto que el HHG en superconductores de alta presión depende fuertemente de la longitud de onda y es anisotrópico, lo que indica que el proceso de HHG depende en gran medida de la estructura electrónica. Se investiga el análisis tiempo-frecuencia de HHG y se determina el mecanismo de la dinámica de dispersión dentro de banda de armónicos de bajo orden. Sobre esta base, utilizando espectros HHG, se estudia reconstruir la estructura de dispersión de bandas de energía cerca de la superficie de Fermi. Además, se encuentra que existe una fuerte modulación del espectro de HHG por fonones coherentes, lo que indica la sensibilidad del proceso de HHG al acoplamiento electroacústico. Utilizando el espectro HHG modulado por fonones coherentes, el estudio reconstruye aún más la fuerza elemental de la matriz de acoplamiento electroacústica cerca de la superficie de Fermi. El estudio revela que las interacciones de muchos cuerpos (acoplamiento electroacústico) en materiales tienen un efecto significativo en el comportamiento de los electrones cerca del nivel de energía de Fermi. Esto respalda un mecanismo mediado por fonones para la superconductividad de alto voltaje y proporciona un enfoque totalmente óptico para investigar la estructura electrónica y el acoplamiento electroacústico en estados cuánticos de alto voltaje.
Los resultados de la investigación relacionada se publican como Espectroscopía de altos armónicos de estado sólido para sondeo de estructuras de bandas totalmente ópticas de estados cuánticos de alta presión, publicado en Actas de la Academia Nacional de Ciencias de los Estados Unidos de América (PNAS). El trabajo de investigación contó con el apoyo del Programa Nacional Clave de Investigación y Desarrollo de China, la Fundación Nacional de Ciencias Naturales de China y el Proyecto Piloto Estratégico de la Academia de Ciencias de China.