La espectroscopia de altos armónicos desbloquea la estructura electrónica de superconductores de alto voltaje

La alta presión ha creado muchos estados novedosos de la materia para la materia condensada, revelando nuevos e interesantes fenómenos físicos y químicos. Entre ellos, el descubrimiento de la superconductividad a temperatura cercana a la ambiente (Tc ＞ 200 K) en hidruros de alta presión como H3S y LaH10 ha atraído gran interés y atención.
A pesar del aumento de la temperatura de transición superconductora en los superconductores de alta presión, la estructura electrónica y el comportamiento dinámico ultrarrápido en estados cuánticos de alta presión aún se desconocen debido a la falta de sondas eficaces, y el mecanismo de su superconductividad sigue siendo una cuestión abierta.
La generación de armónicos superiores (HHG) es el proceso de convertir un láser incidente en una fuerte radiación coherente a varias veces la frecuencia del láser. Como representante típico de la óptica no lineal, el HHG en sólidos se origina a partir de la conducción no lineal de electrones intra e interbanda mediante la interacción láser-materia de campo fuerte. Como resultado, los espectros de HHG contienen naturalmente una huella digital de las propiedades atómicas y electrónicas del material. Utilizando estos procesos dinámicos no lineales y no perturbativos, uno puede observar las propiedades internas de los materiales.
Recientemente, el grupo del investigador Sheng Meng en el Instituto de Física de la Academia China de Ciencias/Centro Nacional de Investigación de Física de la Materia Condensada, Beijing, ha investigado la dinámica ultrarrápida de HHG en el superconductor de alta presión H3S con la ayuda de primeros principios que contienen tiempo. teoría de la densidad funcional utilizando el método y software de dinámica molecular de densidad funcional no adiabática que contiene el tiempo (TDAP) desarrollado por el grupo. Se ha descubierto que el HHG en superconductores de alta presión tiene una fuerte dependencia de la longitud de onda, así como de anisotropía (Fig. 1), lo que indica que el proceso de HHG depende en gran medida de la estructura electrónica. El análisis de tiempo-frecuencia de HHG determina el mecanismo cinético de dispersión dentro de banda de armónicos de bajo orden. Sobre esta base, utilizando espectros HHG, reconstruyeron la estructura de dispersión de la banda de energía cerca de la superficie de Fermi (Fig. 2). Además, se descubrió que existe una fuerte modulación del espectro de HHG por fonones coherentes, lo que indica la sensibilidad del proceso de HHG al acoplamiento electroacústico. Utilizando el espectro HHG modulado por fonones coherentes, reconstruyeron aún más la fuerza elemental de la matriz de acoplamiento electroacústica cerca de la superficie de Fermi (Fig. 3). Este estudio revela que las interacciones de muchos cuerpos (acoplamiento electroacústico) en materiales tienen un efecto significativo en el comportamiento de los electrones cerca del nivel de energía de Fermi. Estos resultados respaldan el mecanismo de superconductividad de alto voltaje mediado por fonones y proporcionan un enfoque totalmente óptico para investigar la estructura electrónica y el acoplamiento electroacústico en estados cuánticos de alto voltaje.
Los resultados de la investigación relacionada se resumen como "Espectroscopia de altos armónicos de estado sólido para el sondeo de estructuras de bandas totalmente ópticas de estados cuánticos de alta presión" se publicó en las Actas de la Academia Nacional de Ciencias de los Estados Unidos de América (PNAS). Shiqi Hu, becario postdoctoral en el Instituto de Física de la Academia China de Ciencias (IPS), fue el primer autor del trabajo, y Sheng Meng, investigador del IPS, fue el autor correspondiente. También participaron en el trabajo el estudiante de doctorado Daqiang Chen y el estudiante de doctorado Lanlin Du. Esta investigación fue apoyada por el Programa Clave de Investigación y Desarrollo del Ministerio de Ciencia y Tecnología, la Fundación Nacional de Ciencias Naturales de China y el Proyecto Piloto de la Academia de Ciencias de China.

Figura 1. Alta generación de armónicos en el superconductor de alta tensión H3S.

Figura 2. Reconstrucción de la estructura de bandas de energía en H3S utilizando espectros de altos armónicos.

Figura 3. Reconstrucción de información de acoplamiento electroacústico en H3S utilizando espectros de altos armónicos.