Los cristales ópticos no lineales tienen aplicaciones importantes en los campos de la ciencia y la tecnología láser, como la litografía, las comunicaciones, el micromecanizado y la visualización láser. La coincidencia de fases es una condición necesaria para que los cristales ópticos no lineales realicen una conversión eficiente, y los cristales ópticos no lineales tradicionales generalmente se basan en el principio de birrefringencia para realizar la coincidencia de fases. Sin embargo, en la banda ultravioleta profunda (UV), donde la longitud de onda es inferior a 200 nm, es difícil realizar una coincidencia de fase birrefringente para una gran cantidad de cristales ópticos no lineales debido a su pequeña birrefringencia. La técnica de coincidencia de cuasi fases logra la salida eficiente de luz de octava mediante la construcción de una estructura en la que los coeficientes no lineales se invierten periódicamente en el cristal, de modo que la energía fluya continuamente desde la luz de frecuencia fundamental a la luz de octava. En comparación con la adaptación de fase birrefringente, esta técnica tiene las ventajas de no depender de la birrefringencia del material, emparejar una banda de longitud de onda amplia y poder utilizar el coeficiente no lineal máximo del material. Sin embargo, los cristales ópticos no lineales adecuados para una salida casi coincidente en la banda ultravioleta profunda son todavía muy raros.
Recientemente, los investigadores Zhao Sangen y Luo Junhua del Instituto de Materiales y Estructuras de Fujian de la Academia de Ciencias de China (FIMSTEC) cultivaron con éxito cristales individuales de LiNH4SO4 transparentes a escala de pulgadas en solución acuosa y confirmaron la ferroelectricidad de los cristales de LiNH4SO4 mediante el uso de un circuito de histéresis eléctrica y temperatura variable. prueba óptica no lineal, etc. Los cristales de LiNH4SO4 se caracterizan por un alto grado de ferroelectricidad y un alto grado de no linealidad. Se obtuvieron con éxito muestras de dominio único de LiNH4SO4 aplicando un voltaje de polarización unidireccional, y los cristales de LiNH4SO4 tienen un rango de transmisión tan corto como 171 nm, coeficientes ópticos no lineales de segundo orden moderados (0.33 pm/V), y puede soportar irradiación láser de hasta 1,47 GW/cm-2 sin sufrir daños. El índice de refracción dependiente de la longitud de onda de LiNH4SO4 se determinó con precisión y la ecuación de dispersión de LiNH4SO4 se ajustó mediante el método de ángulo mínimo de deflexión, y los resultados muestran que LiNH4SO4 tiene una dispersión de índice de refracción muy baja, lo que resulta en una dispersión cuasi-de primer orden. período de coincidencia de fases del cristal de 1,4 µm a la longitud de onda de luz duplicada de 177,3 nm. Los resultados anteriores indican que LiNH4SO4 es un fuerte candidato para la conversión de frecuencia del láser ultravioleta profundo. Los resultados de los cálculos de primeros principios indican que la respuesta óptica no lineal y el amplio rango de transmisión del LiNH4SO4 se originan principalmente de la contribución de los motivos tetraédricos SO42-, mientras que su menor índice de refracción se debe principalmente a la naturaleza altamente localizada del Cationes Li+ y NH4+ y los electrones de los motivos SO42- en el cristal LiNH4SO4. Este hallazgo proporciona una forma eficaz de desarrollar cristales ópticos no lineales de fase coincidente cuasi ultravioleta profunda.
El Dr. Yipeng Song, estudiante de doctorado en la Academia de Ciencias de la Universidad de China, es el primer autor del artículo, y el investigador asociado Bingxuan Li del Instituto de Física y Estructuras de Fujian, China, es el coautor correspondiente del artículo. papel.
Figura 1 (a) Comparación de fase birrefringente emparejada y cuasi fase emparejada; (b) cristal de LiNH4SO4 en fase ferroeléctrica; (c) estructura cristalina de la fase cis-eléctrica
Fig. 2 (a) Cristales de LiNH4SO4 cultivados por cristales semilla en la dirección [011] (b) dirección [001]; (c) Cristales de LiNH4SO4 con prueba de óptica no lineal de temperatura variable; (d) prueba de ciclos ópticos no lineales de temperatura variable; (e) Curvas PE y JE de cristales de LiNH4SO4 a 413 K; (g) imagen de 180 grados de dominios ferroeléctricos de cristales de LiNH4SO4; (h) Cristales de LiNH4SO4 de dominio único
Fig. 3 (a) Espectro de transmisión UV profunda del cristal LiNH4SO4; (b) raya formadora de cristales de LiNH4SO4; (c) Imagen de microscopía óptica del cristal LiNH4SO4 después de haber sido dañado por un láser de nanosegundos (d) antes y después (e); Prisma triangular utilizado para el índice de refracción de LiNH4SO4 (e) Paso de la luz en la dirección (100); (f) paso de luz en dirección (001); (g) (h) Ecuación de dispersión del índice de refracción del cristal de LiNH4SO4; (i) Cuerpo índice óptico a 532 nm de cristal LiNH4SO4
Fig. 4 Ciclos de coincidencia de casi fases de primer orden de los procesos de frecuencia de suma y diferencia de cristales de LiNH4SO4
Fig. 5 Estructura de bandas de energía electrónica de LiNH4SO4; (b) diagrama de densidad de estados/densidad parcial de estados de LiNH4SO4; (c) HOMO de LiNH4SO4; (d) LUMO de LiNH4SO4
